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《自然?通讯》杂志报道北大量子材料科学中心江颖等发现一种新奇的二维冰结构

必威官网:2014-06-03 15:33  编辑:  来源:北大资讯网

固体表面冰的形成是自然界中最普遍最重要的问题之一。一直以来,传统的六角双层冰模型是人们描述固体表面冰结构的基本出发点,然而由于水与固体表面相互作用的复杂性,这种简单的模型受到越来越多的挑战。最近,必威官网量子材料中心、量子物质科学协同创新中心的江颖课题组和王恩哥课题组以及物理学院的李新征研究员合作,利用高分辨的扫描隧道显微镜首次在氯化钠表面发现了一种完全不同于体态冰的新型二维冰结构。相关研究成果于5月30日在线发表在《自然?通讯》[Nature Communications DOI: 10.1038/ncomms5056]。

江颖课题组在过去几年中一直致力于超高分辨扫描隧道显微镜系统的研制和开发,并在近期的工作中取得重大突破,实现了盐表面单个水分子内部自由度的成像 [Nature Materials 13,184 (2014)],使人们首次可以在实空间中直接解析水的氢键网络构型。作为该技术的重要应用之一,江颖等进一步研究了氯化钠表面覆盖的二维冰层,通过高分辨成像并结合密度泛函理论模拟,发现这种二维冰的基本组成单元为水分子四元环团簇,这些四元环团簇之间通过一种奇特的“桥联”机制互相联结在一起,从而形成周期性的晶格。出乎意料的是,这种冰结构的表面存在着高密度周期性排列的缺陷与不饱和氢键,完全违背了人们普遍接受的“冰规则”(Bernal-Fowler-Pauling ice rules),修正了人们从前对固体表面冰结构的微观认识。盐颗粒作为大气中一种重要的气溶胶,是形成云滴和冰晶的凝结核,澄清盐表面冰层的结构对于理解大气中的异质催化反应和解决大气污染问题有着重要的意义。

该研究得到了科技部国家重点基础研究发展计划,国家自然科学基金委员会和中组部青年拔尖人才支撑计划等项目的资助。江颖和李新征是文章的共同通讯编辑,博士研究生陈基、郭静和孟祥志是文章的共同第一编辑。

图a:由四个四元环和六个“桥联”水分子形成的二维冰团簇的高分辨STM图像,图中的网格线为NaCl(001)衬底的Cl-晶格。图b和图c:由第一性原理计算得到的冰团簇原子结构的顶视图和侧视图。位于冰团簇中间的两个“桥联”水分子形成一个Bjerrum D-type缺陷。在高覆盖度下,这种冰团簇可作为形核中心进一步生长为二维的冰层。

编辑:舍予

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